致密的界面层对钙钛矿光伏器件非常重要:(1)可以作为工艺缓冲层,提升器件工艺耐受性以匹配溅射工艺;(2)可以保护钙钛矿层,提升器件稳定性。原子层沉积的表面反应具有自限制性(self-limiting),非常有利于实现均匀致密的薄膜,但同时也非常依赖于基底的特性。当ALD基底为非活性基底(如PCBM对于Sn源)时,其成膜过程将变为岛状生长过程,形成的薄膜具有针孔,薄膜不致密。当ALD基底为活性基底(如ZnO对于Sn源)时,其成膜过程将变为逐层生长过程,形成的理想的致密薄膜。在p–i–n结构钙钛矿太阳电池中,ALD SnOx和PCBM分别为常见的溅射缓冲层和电子传输层,然而由于PCBM自身缺乏ALD成核活性反应基团,是一种非活性基底,阻碍了ALD SnOx的逐层生长。
鉴于此,暨南大学麦耀华教授团队及德国于利希研究中心丁凯宁团队通过引入反应活性基团激活非活性基底的方式来制备致密的ALD溅射缓冲层。工作分为以下部分:一、ALD SnOx在激活前后的基底上的生长机理研究。二、基于激活基底制备的致密的ALD SnOx的应用。基于激活的基底,制备出效率分别为20.25%和23.31%的高性能半透明和钙钛矿/双抛硅叠层太阳电池,其中半透明太阳电池良品率由74.2%提升到96.3%。通过稳定性测试,基于激活后的基底的器件拥有更优异的大气环境、氮气环境、热和连续光照工作稳定性,其中未封装的器件在5100小时后仍然保持其初始效率的99%。该研究成果阐明了ALD SnOx在不同基底上的不同生长模式和机理,为制备高效稳定的半透明、叠层钙钛矿太阳电池和相关的大面积电池的溅射缓冲层提供了指导。